根据瓦萨里的说法，列奥纳多与鲁斯蒂奇友谊的结晶正是群雕《圣约翰向利未人和法利赛人布道》，这组群雕位于大教堂对面洗礼堂的东门口上面。“他（鲁斯蒂奇）创作这组群像时，除了列奥纳多之外，他不允许任何人靠近他，也不让人走到那雕刻的场地中。”这位左手挥动的人物一直被比作《博士来拜》中那位沉思冥想的老人。虽然是以鲁斯蒂奇纯熟的风格创作的，圣约翰的一只手却指向空中，这姿势是一个标志性的动作。
在诉讼案漫长的间歇期间，列奥纳多在马尔泰利府中开始整理自己的草稿，这记录在了《阿伦德尔抄本》的第一张对折纸上：
1508年3月22日始于佛罗伦萨的彼得罗·迪·布拉乔·马尔泰利府中。这本集子毫无秩序，由我抄写的许多纸张组成。我日后打算根据这些纸张的主题，把它们放在适当的位置，使其变得井井有条。
《阿伦德尔抄本》本身并不是“文集”，它现在（或许在16世纪90年代由蓬佩奥·莱奥尼装订成册）依然极其混杂。只有前三十页对折纸与最初的描述相吻合：纸张、墨迹、字体和主题——主要是物理学和力学——都是统一的，抄写日期大概恰好就是1508年春天的这个时候。但即使在列奥纳多刚开始动手时，对手稿进行整理和分类的任务就突然显得让人畏缩不前了：
恐怕还没来得及完成，我就会重复已经重复了几次的事情，读者们，这不要怪我，因为文集涉及的主题太多，我无法完全记住。哎呀，我不写是因为我已经写过了。为了避免这一点，对于我想要抄写的每一段文字，很有必要浏览一下我已经做过的一切，以便不要再重复了。
文字笨拙是列奥纳多给人们留下的印象。列奥纳多已经从新圣母玛利亚医院那里重新得到了这些资料，他1506年离开时曾把资料藏在那里。这些资料现在堆积马尔泰利府中列奥纳多的桌上。这些资料虽然珍贵，却非常杂乱。另外一则记录使我们注意到这些资料容易丢失，遭到毁坏：“明天查看所有的主题，把它们抄写下来，然后划掉那些原始材料，把它们留在佛罗伦萨。这样要是你随身携带的资料遗失了，这份成果也不会丢失。”
也正是在这时，列奥纳多开始编辑那写得密密麻麻的《莱斯特抄本》（这是以抄本18世纪的所有人莱斯特伯爵托马斯·科克的名字命名的，抄本现在归微软公司的百万富翁比尔·盖茨所有）。《莱斯特抄本》是列奥纳多所有笔记中标准最为统一的，虽然标注的完成日期为1507－1510年，它却给人一种前后连贯，甚至是愚顽不化的感觉。抄本的笔迹小而整齐，草图都被挤到了书页的边缘地带，这容易造成近视的印象却掩饰了抄本五花八门的主题。《莱斯特抄本》与我们今天称之为地球物理学的东西有关，因为它研究了世界基本的自然结构，详细分析了宏观世界，拆除了陆生躯体的可移动部分。这就导向了纯物理学的领域（引力、动力还有震动）和关于化石的激烈讨论。列奥纳多对月球的发光产生了疑问：这表示月球是由如同水晶或斑岩的反射材料组成的？还是月球表面覆盖着波浪状的水呢？如果月亮的盈亏是由地球的阴影引起的，那为什么在新月阶段会隐约看到月球的其它部分呢？（在后一种情况中，列奥纳多正确推断出了这些次要的光线是从地球反射过来的，这比开普勒的老师迈克尔·马斯特林的发现早了几十年。）
在现代科学中，《莱斯特抄本》并不是一本开天辟地的著作。《莱斯特抄本》的宇宙哲学论主要是中世纪的学说，因为它的研究是为了宏观的和谐和潜在的几何学上的对称。《莱斯特抄本》中最著名的段落是关于地球和人体之间一成不变的诗性类比：
我们可以说地球是有生命的，它的肉体就是土壤，骨头就是连续的岩层，软骨就是石灰华，血液是河流的经脉。位于心脏附近的血湖就是海洋。地球的呼吸就是脉冲血液的涨涨落落，即使如此在地球中还有海洋的退潮和泛滥。
从这些方面来看，《莱斯特抄本》更像是一本哲学著作，而不是科学书籍，但哲学总是处于不断审视之下。在想象和实际之间总是存在着典型的列奥纳多式的调节，这是两者之间的一场对话。列奥纳多苦苦思索着古人的宇宙理论，使它们经受“经验”的检验。列奥纳多研究植物叶子上露珠的表面张力，以便他可以了解关于“普遍水体”的更多知识。而在“普遍水体”中，根据亚里士多德的说法，宇宙是封闭起来的。列奥纳多建造了一个四周带有玻璃的储水池，这样他就可以观察水流和泥土的微型模拟沉淀了。列奥纳多的一场关于大气效应的讨论还利用了他从阿尔卑斯山的玫瑰峰观察到的资料：“正如我曾看到的。”
列奥纳多的有些试验可能与他在佛罗伦萨的这几个月有着密切关系。两幅显示水流的草图标有鲁巴孔塔桥的字样，这是旧桥下游阿勒-格拉齐桥的另一个名称。在《大西洋抄本》的一篇文章中，列奥纳多记录道:“写到在水下游泳，你会有一种鸟儿在空中飞翔的感觉。这里有个好地方，磨坊的水在那里流进了亚诺河，形成了鲁巴孔塔瀑布。”这些“瀑布”就是拦河坝：1472年画有船夫和渔民的佛罗伦萨“连锁地图”上就显示了拦河坝，这座大坝现在仍然屹立在那里。